中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所吳凱豐教授領(lǐng)導(dǎo)的研究小組揭示了膠體納米晶體中快速自旋翻轉(zhuǎn)形成分子自旋三重態(tài)的機(jī)制，并展示了其光化學(xué)應(yīng)用。該研究于3月24日發(fā)表在《Chem》雜志上。

傳統(tǒng)上，半導(dǎo)體自旋特性是物理學(xué)的領(lǐng)域。溶液生長(zhǎng)的半導(dǎo)體材料，如鹵化鉛鈣鈦礦和膠體納米晶體的最新發(fā)展，開(kāi)始將化學(xué)家納入這場(chǎng)游戲。但這些材料的自旋弛豫壽命對(duì)于自旋電子和量子信息技術(shù)的應(yīng)用來(lái)說(shuō)仍然太短（室溫下通常為幾皮秒）。

然而，重要的是，有一個(gè)叫做“分子光化學(xué)”的大領(lǐng)域，特別喜歡自旋弛豫的分子三重態(tài)。光化學(xué)家們?cè)诤铣杀环Q為敏化劑的特殊分子方面花費(fèi)了大量的精力，這些分子在光激發(fā)時(shí)可以產(chǎn)生三重態(tài)。

吳教授說(shuō)：“我們意識(shí)到，最近在膠體納米晶體中測(cè)量到的短自旋壽命反而應(yīng)該立即在分子光化學(xué)中找到應(yīng)用?！?/p>

研究人員利用表面附著有羅丹明B分子的CsPbBr3納米晶體展示了自旋光化學(xué)。利用先進(jìn)的飛秒激光光譜，他們發(fā)現(xiàn)納米晶體或分子的激發(fā)誘發(fā)了有效的電荷分離，而納米晶體內(nèi)載流子的快速自旋翻轉(zhuǎn)使得通過(guò)電荷重組形成高產(chǎn)的分子三重態(tài)。相比之下，該系統(tǒng)排除了重原子效應(yīng)的傳統(tǒng)機(jī)制。

此外，利用雙重三重態(tài)形成途徑以及CsPbBr3和羅丹明B的互補(bǔ)光譜覆蓋，他們實(shí)現(xiàn)了高效的白光驅(qū)動(dòng)的分子三重態(tài)光化學(xué)，包括三重態(tài)融合光子上轉(zhuǎn)換和單態(tài)氧生成。

吳教授說(shuō)：“這項(xiàng)研究為溶液加工的半導(dǎo)體材料的光化學(xué)應(yīng)用開(kāi)辟了一條新途徑。它可能會(huì)激發(fā)這些低成本材料的自旋特性在更多領(lǐng)域的應(yīng)用?！?/p>

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關(guān)鍵詞： 納米晶體 半導(dǎo)體材料 自旋弛豫 自旋電子 研究人員